近日，雷竞技官网化学与材料科学学院/催化转化与能源材料化学教育部重点实验室张泽会教授课题组报道了一种氮掺杂碳材料负载的富氧空位MgO纳米团簇在催化生物质醇与硝基化合物还原偶联构建C=N键表现出高的催化活性和产物选择性，该方法可用于亚胺及氮杂环化合物合成。3月26日，研究成果以Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C=N bonds为题，在Nature Communications上发表（原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6）。
不饱和C=N键的选择性构建在化学和生物学中非常重要，具有C=N键的有机含氮化合物，如亚胺和氮杂环化合物等广泛应用于精细化工、材料科学、药物研究、染料和颜料工业等领域。通常，C=N键的构建可以通过伯胺氧化（偶联）以及醛/酮与胺缩合实现。由于胺可由硝基化合物还原制得，而醛/酮可由醇氧化或脱氢获得，因此，采用硝基化合物和醇“一锅法”还原偶联直接构建C=N键可有效提高原子利用率，避免了多步反应及中间的纯化步骤，可简化工业生产工艺。但是，硝基化合物与醇还原偶联选择性构建不饱和C=N键极具挑战性，因为C=N键容易进一步还原为C-N键。此外，目前的方法多数局限于外加碱添加剂的活性芳香醇还原偶联。因此，合理设计新型催化体系，实现无添加剂条件下底物范围广泛的硝基化合物与醇的还原偶联制备含C=N键高值化学品具有重要的研究意义。张泽会教授课题组使用廉价的Mg(NO3)2、壳聚糖和尿素通过乙酸交联后简单热解的方法制备了氮掺杂碳材料负载MgO纳米团簇（MgO/NC-500）催化剂，能高效催化醇和硝基化合物还原偶联合成超过54个结构多样的亚胺、苯并唑和喹喔啉类有机含氮化学品，产率为86-99%。这项研究为设计地球上储量丰富且成本低廉的主族元素催化剂用于一些具有挑战性的有机转化提供了有价值的参考。
研究工作创新点示意图。 化材学院供图
长期以来，张泽会教授课题组围绕“绿色化学”理念，设计新型催化反应体系，开展可再生生物质能源化学、绿色有机合成、多相催化等研究。其团队近年来已在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Chem、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等国际重要期刊发表了系列相关重要成果，在生物质催化转化与绿色化学领域产生了较大的影响力。
2025-03-27